多相Fenton氧化法处理染料中间体结晶废液的研究

【摘要】近年来,纺织品染料越来越难以被光解、氧化和生物降解,传统的废水处理技术难以适应此类难降解有机污染物的处理,开发出新的经济有效的处理技术和方法已经迫在眉睫。传统Fenton氧化反应条件温和、反应快速、有效,设备简单易操作,但pH值适用范围很窄,会产生含铁污泥等问题,妨碍其工业应用。本文以染料中间体H酸、T酸结晶废液为目标污染物,采用多相Fenton氧化对其进行处理,对各反应体系最佳条件、氧化还原电位(ORP)值变化、pH值变化、铁离子质量浓度变化以及反应动力学进行研究,对各反应体系处理染料中间体结晶废液的效能进行对比,选择最为经济有效的催化剂。通过分析Fenton反应体系中氧化还原电位变化与Fenton试剂投加量的关系,建立了相关数学模型,并通过实验对模型进行了验证。主要结论如下：(1)Fenton体系在H2O2投加量为140mmol·L-1,H2O2/Fe2+(摩尔比)为15：1,溶液初始pH值为2时对H酸结晶废液取得最佳处理效果,COD去除率可达82%,TOC去除率可达50%。Fe0-类Fenton体系在H202投加量为140mmol·L-1,Fe-投加量为0.50g·L-1,溶液初始pH值为1.6时对H酸结晶废液取得最佳处理效果,此时,COD去除率可达73%,TOC去除率可达47%。以Fe2+作为催化剂处理H酸结晶废液要比Fe0的处理效果稍好,氧化剂的利用效率高。(2)通过对不同浓度的H酸结晶废液进行Fenton反应,建立了关于溶液初始COD值、ORPmax值以及H2O2投加量之间的数学模型关系式以及初始COD值与最佳H2O2投加量之间的数学模型关系式,具有良好的线性关系,R2值在0.99以上。运用所得数学模型对H酸结晶废液的Fenton氧化反应进行控制,取得了较为稳定的结果,COD去除率可控制在75%以上,氧化剂H2O2的用量大大降低。(3)催化剂的催化氧化效果依次为钛铁矿>黄铁矿>亚铁>零价铁；反应速率从快到慢依次为零价铁>亚铁>钛铁矿≈黄铁矿。各催化剂最佳处理效果对应的初始pH值分别为：黄铁矿、亚铁离子为3,钛铁矿为5,零价铁为2。钛铁矿和黄铁矿对pH值变化不敏感,适用pH值范围宽,克服了传统Fenton反应适用pH值范围窄的缺点。(4)钛铁矿作为催化剂本身并无太多消耗,可多次重复利用且催化氧化处理T酸结晶废液的TOC去除率依然保持在72%以上。这克服了传统Fenton反应中出水残留铁离子过多,催化剂不可回收利用的缺点,便于大规模应用。
【作者】马冬梅；
【导师】陈泉源；杨忠诚；
【作者基本信息】东华大学，环境工程（专业学位），2014，硕士
【关键词】多相Fenton；染料中间体；氧化还原电位；黄铁矿；钛铁矿；

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